新疆大学吐尔逊教授Journal of Energy Chemistry：通过PProDOT-CNTs界面工程调控Au的d带中心，在宽电位窗口内实现CO2电还原接近100%的CO选择性
以可再生能源驱动的电催化CO2还原反应（eCO2RR）技术，可以实现CO2定向催化转化为具有高附加值的化学产物，同时能有效闭合人为碳循环。eCO2RR的效率和产物极大地依赖于阴极上采用的催化剂。金属基催化剂是研究最为深入的eCO2RR催化剂，涵盖了从CO2还原到全范围产物的能力。Au基材料在eCO2RR中展现出低的过电位和最高的法拉第效率，使其成为高效催化CO2转化为CO的理想选择。然而，Au NPs在反应条件下易发生迁移、团聚和浸出，导致快速失活，同时高昂的成本极大的阻碍了其在商业规模应用方面的实现。因此，通过设计开发优异载体来与金属产生强相互作用，降低Au的含量的同时维持其高选择性和稳定性是当前研究的重点。
新疆大学吐尔逊·阿不都热依木教授等人采用聚（3,4-丙二氧噻吩）(PProDOT)修饰碳纳米管(CNTs)以锚定Au NPs，构建了PProDOT/CNTs/Au复合催化剂。该催化剂在H-池子和流动池中能够在宽电位窗口内实现高达90%的FECO,流动池中168.9 mA cm-2的高JCO，同时展现出长达100 h的卓越稳定性，阴极能量效率超过60%。Bader电荷与投影态密度(PDOS)分析揭示，PProDOT诱导电子从Au转移，使Au缺电子。同时S-3p与Au-5d轨道强杂化产生配位场效应，导致Au的d带中心从-2.82 eV显著上移至-2.62 eV。尽管宏观电荷转移倾向于使d带中心下移，但配位场效应占主导，最终实现d带中心净上移，从而有效促进CO2活化并抑制HER，协同增强催化性能。本工作为设计高性能eCO2RR金属/碳基复合催化剂提供了新的思路与实验依据。
【研究亮点】
· 利用PProDOT的S/O杂原子配位与空间位阻效应，将Au颗粒尺寸显著降至2.3 nm，有效解决了Au纳米颗粒在合成与反应过程中的团聚与脱落问题。
· S 3p与Au 5d的强轨道杂化产生的配位场效应占主导，促使Au的d带中心从-2.82 eV反常上移至-2.62 eV，从而优化了中间体吸附并抑制了HER。
· 在H型电解池与流动池中，该催化剂均在700 mV的宽电位窗口内保持FECO>90%；在流动池中-1.3 V下总电流密度高达525 mA cm-2，并能稳定运行超过100小时，展现出极高的工业化应用潜力。
其成果以题为“Tailoring the d-band center of Au via PProDOT-CNTs interface engineering for near-unity CO selectivity in CO2 electroreduction over a wide potential window”在国际知名期刊Journal of Energy Chemistry上发表。本文第一作者为博士研究生努尔阿米娜·阿布都克热木，通讯作者为吐尔逊·阿不都热依木教授、如仙古丽·加玛力教授，通讯单位为新疆大学。
文献链接：https://doi.org/10.1016/j.jechem.2026.04.078.
